Комплекс возможных аппроксимативных методов эффективного учета вклада кулоновских интегралов для кардинального ускорения расчетов DFT гигантских биомолекул: сведение к быстровычисляемым короткоткодействующим двухцентровым сплайнам плюс FMM дальнего кулона


Цитировать

Полный текст

Аннотация

предложен комплекс аппроксимативных методов для кардинального ускорения расчета вклада кулоновских интегралов при расчетах DFT гигантских биомолекул - лимитирующей стадии таких актуальных, но крайне ресурсоемких расчетов, включая расчеты тысяч докинг-комплексов из тысяч атомов. Предложенный комплекс включает через быструю и аккуратную аппроксимацию вклада громадного числа 4-центровых кулоновских интегралов через линейную комбинацию 3-центровых интегралов, и далее через комбинацию 2-центровых интегралов. Немультиполные короткодействующие компоненты этих 2-центровых интегралов очень быстро считаются заранее заготовленными сплайнами от межцентровых расстояний. Остающиеся дальнодействующие мультипольные вклады быстро считаются для гигантских молекул в стиле FMM (разбиение громадного пространства на области и подобласти, исходно было разработано для динамики галактик). Везде максимально экономятся расчеты за счет предварительно отобранных комбинаций интегралов. Все двухцентровые компоненты (в т.ч. аппроксимация двухцентровых перекрываний базисных функций через линейные комбинации одноцентровых вспомогательных функций плотности) быстро считаются за счет сплайнов от межядерных расстояний из специально приготовленной БД. Для новых базисов БД легко и быстро пополняется за счет разложения нового базиса по набору универсальных экспонент и БД с ними.

Об авторах

Н. А Аникин

Институт органической химии им. Н.Д. Зелинского Российской академии наук

Список литературы

  1. Jørgensen P., Kjaergaard T., Kristensen K., Baudin P., Ettenhuber P., Eriksen J.J., Wang Y.M., Bykov D. Quantum chemistry on the supercomputers of tomorrow / Smoky Mountains Computational Sciences and Engineering Conference (August 31 – September 2, 2015, Gatlinburg, Tennessee, USA).
  2. Li A., Muddana H.S., Gilson M.K. Quantum mechanical calculation of noncovalent interactions: A large-scale evaluation of PMx, DFT, and SAPT approaches // J. Chem. Theory and Computation. 2014. № 10:4. P. 1563 – 1575. https://doi.org/10.1021/ct401111c
  3. Anikin N.A., Anisimov V.M., Bugaenko V.L., Bobrikov V.V., Andreyev A.M. LocalSCF method for semiempirical quantum-chemical calculation of ultralarge biomolecules // J. Chem. Phys. 2004. Vol. 121. № 3. P. 1266 – 1270. https://doi.org/10.1063/1.1764496
  4. Аникин Н.А., Андреев А.М., Кузьминский М.Б., Мендкович А.С. "Быстродействующий метод для массовых полуэмпирических расчетов докинг-комплексов // Изв. АН. Сер.: Хим. 2008. № 9. С. 1759 – 1764.
  5. Hennemann M., Clark T. EMPIRE: a highly parallel semiempirical molecular orbital program: 1: self-consistent field calculations // Journal of Molecular Modeling. 2014. № 20:7. P. 2331. https://doi.org/10.1007/s00894-014-2331-4
  6. Oferkin I.V., Katkova E.V., Sulimov A.V., Kutov D.C., Sobolev S.I., Voevodin V.V., Sulimov V.B. Evaluation of docking target functions by the comprehensive investigation of protein-ligand energy minima // Advances in Bioinformatics. 2015. № 2015. P. 126858. https://doi.org/10.1155/2015/126858
  7. Аникин Н.А., Бугаенко В.Л., Кузьминский М.Б., Мендкович А.С. Быстродействующий метод для квантово-химических расчетов больших молекул с аппроксимацией гамильтониана DFT // Изв. АН. Сер.; Хим. 2014. № 2. С. 346 – 349.
  8. Zhang J., Weisman A.L., Saitta P., Friesner R.A. Efficient simulation of large materials clusters using the jaguar quantum chemistry program: Parallelization and wavefunction initialization // Int. J. Quant. Chem. 2016. № 116:5. P. 357 – 368. https://doi.org/10.1002/qua.25043
  9. Horvath I., Jeszenoi N., Balint M., Paragi G., Hetenyi C. A fragmenting protocol with explicit hydration for calculation of binding enthalpies of target-ligand complexes at a quantum mechanical level // Int. J. Molec. Sci. 2019. № 20:18. P. 4384. https://doi.org/10.3390/ijms20184384
  10. Brunk E., Rothlisberger U. Mixed Quantum MeMchanical/Molecular Mechanical Molecular Dynamics Simulations of Biological Systems in Ground and Electronically Excited States // Chemical Reviews. 2015. № 115 (12). P. 6217 – 6263. https://pubmed.ncbi.nlm.nih.gov/25880693/ doi: 10.1021/cr500628b. PMID: 2588069
  11. Nemukhin A.V., Polyakov I.V., Moskovsky A.I. Multi-scale supercomputing of large molecular aggregates: A case study of the light-harvesting photosynthetic center // Supercomputing Frontiers and Innovations. 2016. № 2:4. P. 48 – 54. https://doi.org/10.14529/jsfi150403
  12. Le H.A., Shiozaki T. Occupied-orbital fast multipole method for efficient exact exchange evaluation // Journal of Chemical Theory and Computation. 2018. № 14:3. P. 1228 – 1234. https://doi.org/10.1021/acs.jctc.7b00880
  13. Eichkorn K., Treutler O., Ohm H., Haser M., Ahlrichs R. Auxiliary basis sets to approximate Coulomb potentials // Chem. Phys. Letters. 1995. № 240. P. 283 – 290.
  14. Berman H.M., Westbrook J., Feng Z., Gilliland G., Bhat T.N., Weissig H., Shindyalov I.N., Bourne P.E. The Protein Data Bank // Nucleic Acids Research. 2000. № 28:1. P. 235 – 242.
  15. Вержбицкий В.М. Численные Методы. Математический Анализ и Обыкновенные Дифференциальные Уравнения. Москва. ОНИКС 21 век. 2005, гл. 4.
  16. Лайков Д.Н. Развитие экономного подхода к расчету молекул методом функционала плотности и его применение к решению сложных химических задач: дис. … канд. физ.-мат. наук по спец. 02.00.17 – квантовая химия. Москва, 2000.
  17. Anikin N.A., Bugaenko V.L., Frash M.V., Gorb L., Leszczynski J. Localized Basis Orbitals: Minimization of 2-Electron Integrals Array and Orthonormality of Basis Set // J. Comput. Chem. Vol. 24. 2003. № 9. P. 1132 – 1141.
  18. References
  19. Jørgensen P., Kjaergaard T., Kristensen K., Baudin P., Ettenhuber P., Eriksen J.J., Wang Y.M., Bykov D. Quantum chemistry on the supercomputers of tomorrow. Smoky Mountains Computational Sciences and Engineering Conference (August 31 – September 2, 2015, Gatlinburg, Tennessee, USA).
  20. Li A., Muddana H.S., Gilson M.K. Quantum mechanical calculation of noncovalent interactions: A large-scale evaluation of PMx, DFT, and SAPT approaches. J. Chem. Theory and Computation. 2014. No. 10:4. P. 1563 – 1575. https://doi.org/10.1021/ct401111c
  21. Anikin N.A., Anisimov V.M., Bugaenko V.L., Bobrikov V.V., Andreyev A.M. LocalSCF method for semiempirical quantum-chemical calculation of ultralarge biomolecules. J. Chem. Phys. 2004. Vol. 121. No. 3. P. 1266 – 1270. https://doi.org/10.1063/1.1764496
  22. Anikin N.A., Andreev A.M., Kuzminsky M.B., Mendkovich A.S. "A high-speed method for mass semiempirical calculations of docking complexes. Izv. AN. Ser.: Khim. 2008. No. 9. P. 1759 – 1764.
  23. Hennemann M., Clark T. EMPIRE: a highly parallel semiempirical molecular orbital program: 1: self-consistent field calculations. Journal of Molecular Modeling. 2014. No. 20:7. P. 2331. https://doi.org/10.1007/s00894-014-2331-4
  24. Oferkin I.V., Katkova E.V. , Sulimov A.V., Kutov D.C., Sobolev S.I., Voevodin V.V., Sulimov V.B. Evaluation of docking target functions by the comprehensive investigation of protein-ligand energy minima. Advances in Bioinformatics. 2015. No. 2015. P. 126858. https://doi.org/10.1155/2015/126858
  25. Anikin N.A., Bugaenko V.L., Kuzminsky M. B., Mendkovich A.S. High-speed method for quantum-chemical calculations of large molecules with DFT Hamiltonian approximation. Izv. AN. Ser.; Khim. 2014. No. 2. P. 346 – 349.
  26. Zhang J., Weisman A.L., Saitta P., Friesner R.A. Efficient simulation of large materials clusters using the jaguar quantum chemistry program: Parallelization and wavefunction initialization. Int. J. Quant. Chem. 2016. No. 116:5. P. 357 – 368. https://doi.org/10.1002/qua.25043
  27. Horvath I., Jeszenoi N., Balint M., Paragi G., Hetenyi C. A fragmenting protocol with explicit hydration for calculation of binding enthalpies of target-ligand complexes at a quantum mechanical level. Int. J. Molec. Sci. 2019. No. 20:18. P. 4384. https://doi.org/10.3390/ijms20184384
  28. Brunk E., Rothlisberger U. Mixed Quantum Mechanical/Molecular Mechanical Molecular Dynamics Simulations of Biological Systems in Ground and Electronically Excited States. Chemical Reviews. 2015. No. 115 (12). P. 6217 – 6263. https://pubmed.ncbi.nlm.nih.gov/25880693/ doi: 10.1021/cr500628b. PMID: 2588069
  29. Nemukhin A.V., Polyakov I.V., Moskovsky A.I. Multi-scale supercomputing of large molecular aggregates: A case study of the light-harvesting photosynthetic center. Supercomputing Frontiers and Innovations. 2016. No. 2:4. P. 48 – 54. https://doi.org/10.14529/jsfi150403
  30. Le H.A., Shiozaki T. Occupied-orbital fast multipole method for efficient exact exchange evaluation. Journal of Chemical Theory and Computation. 2018. No. 14:3. P. 1228 – 1234. https://doi.org/10.1021/acs.jctc.7b00880
  31. Eichkorn K., Treutler O., Ohm H., Haser M., Ahlrichs R. Auxiliary basis sets to approximate Coulomb potentials. Chem. Phys. Letters. 1995. No. 240. P. 283 – 290.
  32. Berman H.M., Westbrook J., Feng Z., Gilliland G., Bhat T.N., Weissig H., Shindyalov I.N., Bourne P.E. The Protein Data Bank. Nucleic Acids Research. 2000. No. 28:1. P. 235 – 242.
  33. Verzhbitsky V.M. Numerical Methods. Mathematical Analysis and Ordinary Differential Equations. Moscow. ONIX 21st Century. 2005, Ch. 4.
  34. Laikov D.N. Development an economical approach to calculating molecules using the density functional method and its application to solving complex chemical problems: dis. ... candidate of physical and mathematical sciences in the specialty 02.00.17 – quantum chemistry. Moscow, 2000.
  35. Anikin N.A., Bugaenko V.L., Frash M.V., Gorb L., Leszczynski J. Localized Basis Orbitals: Minimization of 2-Electron Integrals Array and Orthonormality of Basis Set. J. Comput. Chem. Vol. 24. 2003. No. 9. P. 1132 – 1141.

Дополнительные файлы

Доп. файлы
Действие
1. JATS XML
Скачать


Creative Commons License
Эта статья доступна по лицензии Creative Commons Attribution 4.0 International License.

Согласие на обработку персональных данных

 

Используя сайт https://journals.rcsi.science, я (далее – «Пользователь» или «Субъект персональных данных») даю согласие на обработку персональных данных на этом сайте (текст Согласия) и на обработку персональных данных с помощью сервиса «Яндекс.Метрика» (текст Согласия).